Материал: Теория радиационного действия - Курсовая работа


Характерные   черты   радиационных нарушений   в  твёрдых   телах

До сих пор при рассмотрении радиационных нарушений мы употребляли теорию, не учитывающую действительную природу твёрдого состояния. Мы употребляли простое правило, что энергия упругого соударения атомов переходит в радиационные нарушения, в то время как энергия, расходуемая на ионизацию, таких нарушений не даёт. В этом разделе мы рассмотрим это предположение более детально, стараясь получить определённую картину радиационных нарушений и отсюда вероятное состояние материала, имеющего такие   нарушения, а также   ожидаемые типы нарушений.

Мы уже видели, что исследованию подлежит типичная проблема заряженной частицы с высокой энергией, проходящей через твёрдое тело. При достаточно высоких энергиях (граничная энергия определяется типом частицы) большая часть энергии будет расходоваться на ионизацию. Посмотрим сначала, почему справедливо положение, что эта энергия не расходуется на радиационные нарушения. Первый путь подтверждения этого предположения вытекает из замечания, высказанного в начале обзора, а именно, что состояние твёрдого тела зависит от расположения атомов в веществе. Это связано с тем, что электроны могут менять своё состояние так быстро, что они приходят почти немедленно в равновесную конфигурацию. Отсюда можно предположить, что энергия ионизации некоторого числа электронов, возбуждённых падающей частицей, очень быстро распространяется по всему твёрдому телу и уменьшается до достаточно низкого значения на единицу объёма, благодаря чему этой энергией можно пренебречь. Другой путь — это сравнение двух механизмов теплопроводности, рассмотренных нами в одном из предыдущих разделов. Вспомним, что электронная теплопроводность играет более существенную роль, чем передача тепла, обусловленная колебаниями решётки. Ионизованные электроны будут способны таким путём очень быстро рассеивать свою энергию, особенно с помощью электронной теплопроводности. То же самое происходит и в изоляторе, так как там ионизованные электроны сами могут переносить тепловую энергию. Всё это происходит за время, короткое в сравнении с промежутком, необходимым для рассеяния энергии атомными колебаниями.

Конечно, этот довод в некотором смысле правдоподобен. Мы знаем, что общие принципы теплового равновесия требуют, чтобы энергия, первоначально переданная определённым степеням свободы в веществе, например электронному движению, с течением времени распределилась по всем другим степеням свободы. Таким образом, энергия ионизации в конечном счёте частично перейдёт в энергию атомных колебаний, т. е. в обычную тепловую энергию. В действительности, в металле, например, почти вся энергия в конечном счёте переходит в тепловую, так как в металле почти вся теплоёмкость заключается в атомных колебаниях и почти нет электронной теплоёмкости. В основном это соблюдается и для других типов твёрдых тел. Нас интересует, однако, не конечное равновесие, а кинетика его достижения. Способ, с помощью которого энергия электронов может переходить в энергию колебания ядер, очевиден. Может случиться, что электроны при их движении вокруг данного атома распределяются так, что они не уравновешены, а это соответствует большему заряду на одной стороне атомного ядра, чем на другой. Это приведёт к неуравновешенному электростатическому притяжению ядер, которое в свою очередь заставит ядра колебаться, и таким путём энергия будет передаваться от электронов к ядрам. Вопрос лишь в том, как быстро протекает этот процесс по сравнению с распространением возбуждения электронов по всей решётке. Такой вопрос не рассматривался теоретически настолько тщательно, как следовало бы это сделать. Имеются указания, что обмен энергией между электронами и ядрами протекает медленно по сравнению с распространением энергии электронов, так что к тому времени, когда ядра воспримут энергию колебаний, электронная энергия будет почти полностью рассеяна. Отдельные атомы получат относительно малую энергию колебаний, но этого количества будет уже достаточно, чтобы возникла проблема охлаждения, о чём мы упоминали в связи с облучением на циклотроне. Но этой энергии всё же недостаточно для производства радиационных нарушений,   ибо,   как   мы   увидим дальше, атом должен получить много большую тепловую энергию до того, как он сместится в решётке, и это нарушение сделается постоянным.

Таким образом, мы рассмотрели подтверждения нашего предположения о том, что энергия электронов обычно не приводит к радиационным нарушениям. Единственным важным исключением в этом обобщении являются изоляторы. Здесь, как мы уже упоминали в начале нашего обзора, электронная проводимость настолько мала, что электроны могут оставаться в неравновесных состояниях в течение долгих промежутков времени. Мы имеем несколько совершенно различных явлений, по-видимому, подтверждающих этот факт. Во-первых, мы можем упомянуть случай кристаллического счётчика, например алмазного счетчика. Частица с большой энергией, проходя через алмаз (например, альфа-частица с энергией порядка миллиона вольт), произведет, главным образом, возбуждение электронов в зону проводимости. Если алмаз находится в электрическом поле, то эти электроны будут переносчиками тока, который может быть затем усилен, что позволяет применять этот материал для счёта падающих частиц. Электроны собираются в различных частях кристалла, будучи захваченными в «ловушки», и таким образом производят постоянные нарушения типа, который скорее можно отнести к возбуждению электронов, чем к смещению ядер. Определение числа электронов, производимых одной падающей частицей, даёт в действительности ценное подтверждение общей теории ионизации быстрыми тяжёлыми частицами.

Подобное явление наблюдается также в некоторых кристаллах —изоляторах, таких, как щёлочно-галоидные соединения, где, как это хорошо известно, электроны могут захватываться определёнными неоднородностями кристаллической решётки, известными под названием F-центров. Электроны в таких кристаллах могут оставаться в течение долгих промежутков времени в F-центрах, что приводит к потемнению вещества и другим изменениям физических свойств. Такой захват электронов может вызываться как возбуждением электронов в зону проводимости при прохождении тяжёлой частицы, так и другими механизмами: возбуждением электронов при поглощении света, гамма-лучей или падающих электронов. Это и есть упомянутый в нашем введении случай, когда электроны и фотоны могут производить радиационные нарушения. Здесь эти типы излучений производят радиационные нарушения, хотя их энергия с некоторым заметным коэффициентом отдачи переходит только к электронам. Только потому, что эти вещества являются хорошими изоляторами, захваченные электроны могут оставаться значительные промежутки времени не будучи нейтрализованы проводимостью, как это случилось бы за чрезвычайно короткое время в таком хорошем проводнике, как металл.

До некоторой степени подобным исключением из общего правила, гласящего, что возбуждение электронов не производит радиационных нарушений, является химическое действие излучений. Свойства химических соединений, особенно ковалентных соединений, подобны плохим проводникам: здесь электрон может быть смещён из одной ковалентной связи в другую внутри молекулы. Вероятность его возврата в прежнюю связь настолько мала (молекула является плохим проводником), что в молекуле происходят необратимые изменения, ковалентные связи изменяются или нарушаются, вследствие чего происходит химическая реакция. Это происходит в том случае, если время, необходимое для возвращения электрона в первоначальное положение, велико по сравнению со временем реакции. В действительности большинство химических реакций, вызываемых излучением, имеют такое происхождение и в большей мере обусловлены возбуждением электронов, чем возникновением ядер отдачи, хотя последние также влияют на химические процессы. Имеются достаточные причины думать, что биологическое действие излучения может возникать таким же путём, т. е. в результате изменения одной конфигурации электронов в другую, причём роль ионизации значительно больше, чем появления ядер отдачи. В биологических объектах имеются очень большие молекулы, обладающие очень плохой проводимостью, вследствие чего для перехода метастабильной конфигурации в равновесное состояние требуется чрезвычайно долгое время. Изменения, вызываемые в таких молекулах, могут сохраняться в течение очень долгого времени или даже   постоянно.

Хорошие изоляторы, в которых возбуждение электронов может произвести необратимые радиационные нарушения, являются исключением из обычно рассматриваемых случаев. Большинство твёрдых тел является довольно хорошими проводниками, и любой электронный эффект, как мы уже видели, может рассеяться до того, как он сможет произвести необратимое изменение в расположении ядер в веществе. Мы теперь подходим к другой стороне проблемы: каким образом появление ядер отдачи может привести к необратимым смещениям атомов от их правильного расположения в кристаллической решётке.

Мы видели, что к моменту, когда энергия тяжёлой частицы, движущейся через твёрдое тело, уменьшится до определённого уровня (в пределах от 10 000 эв для протона до величины, несколько большей миллиона электрон-вольт для тяжёлого атома), большая часть этой энергии будет рассеиваться в упругих соударениях. Первичная частица передаст значительную долю своей энергии некоторому количеству вторичных частиц. Каждая из этих вторичных частиц в свою очередь представляет собой тяжёлую частицу с низкой энергией, движущуюся через кристаллическую решётку. Каждая из этих частиц порождает третичные частицы и т. д. Естественно спросить, когда остановится этот процесс? Что станет с частицами первичными, вторичными, третичными и т. д.? Имеются два пути рассмотрения этих вопросов, более или менее дополняющие друг друга и приводящие к сходным результатам. Во-первых, мы можем попытаться проследить историю каждой частицы: первичной, вторичной, третичной и т. д. и просмотреть, сколько каждая из них получает энергии и сколько она производит столкновений при дальнейшем образовании частиц. Мы можем считать, что атом будет выбит из своего положения в решётке, если он получит энергию больше определённого минимума. Этот минимум оценивается, вероятно, величиной порядка двадцати пяти электрон-вольт. Если атом получит энергию, меньшую принятого минимума, то эта энергия будет упругой или тепловой колебательной энергией и атом не оставит положение равновесия и не перейдет в новое менее устойчивое положение. Таким путём мы можем найти полное число смещённых атомов. Этот метод был использован Зейтцем, Джеймсом и Брауном при теоретическом рассмотрении этой проблемы.

Второе приближение к этой проблеме является более статистическим или термодинамическим. Кинетическая энергия ядер является тепловой энергией. Процесс, при котором быстрый атом сталкивается с соседними и передаёт им свою энергию, является теплопроводностью. Что случится, если мы неожиданно введём большое количество тепла в некоторую локализованную точку решётки? Спросим, как это тепло распространяется и какова скорость, с которой падает температура. Кинетическая энергия не только первичных атомов, но и вторичных, третичных и всех тех атомов, чья энергия превосходит двадцать пять вольт, так велика, что соответствует чрезвычайно высокой температуре порядка нескольких сотен тысяч градусов по шкале Цельсия. Тогда ясно, что значительная область вещества вокруг следа первичной частицы будет нагреваться до очень высокой температуры. Таким образом, если, например, падающая частица передаёт энергию 100000 электрон-вольт атомам отдачи, то когда эта энергия равномерно распределится по 25 эв на каждый атом, мы будем иметь 4000 таких атомов. Когда средняя энергия на частицу уменьшается до 1 эв, то при обмене этой энергии с соседними атомами мы будем иметь 105 частиц, энергия которых будет соответствовать температуре, превышающей точку кипения даже тугоплавкого вещества. Поэтому вокруг следа первичной частицы будет область с высокой температурой и испарённым материалом, что часто называется температурным пиком. С другой стороны, из такого маленького объёма тепло передаётся так быстро или скорость обмена кинетическими энергиями так велика, что область возбуждения очень быстро распространится и температура вещества внутри этой области быстро упадёт ниже точки   кипения   и начнёт приближаться   к комнатной температуре. Здесь мы имеем очень резкое тепловое колебание в малом объёме материала с последующим очень быстрым затуханием.

Мы можем спросить, далее, каково будет действие этого быстрого локального испарения и размягчения. Если процесс протекает внутри материала, как это будет в том случае, когда первичные атомы отдачи возникают при столкновении с нейтронами из реактора, то результат будет зависеть в некоторой степени от предыдущего состояния области, где происходит процесс. Если это часть совершенной кристаллической решётки, то почти невероятно, что после плавления и последующего затвердевания эта область останется совершенным кристаллом. Во время расплавления атомный порядок совершенно расстраивается, а застывание происходит так быстро, что нет возможности для правильной кристаллизации. Наиболее вероятным результатом будут тогда агрегаты очень маленьких кристаллов или даже аморфного вещества, нарушающие решётку ранее имевшегося кристалла. Это нарушение, по-видимому, останется, если окружающая температура достаточно низка, так что отпуск происходит очень медленно, как это будет в случае материалов с высокой температурой плавления. Иначе обстоит дело с легкоплавкими материалами. Если при комнатной температуре отпуск протекает быстро, то нарушенная область быстро рекристаллизуется и по существу исчезает. Таким образом, при отсутствии отпуска мы должны ожидать в облучённом материале изменения свойств под действием зацеплений: упрочнение, увеличенное электрическое сопротивление и уменьшенную теплопроводность. Эти эффекты не наблюдаются, если имеет место отпуск.

Такие доводы наводят на мысль, что при достаточно долгом облучении должен проявляться эффект насыщения. После того, как все части материала однажды претерпели процесс расплавления и рекристаллизации, дополнительное облучение не произведёт дальнейших изменений. Каждое вновь образованное нарушение будет занимать место уже существующего. Будет достигнута максимальная твёрдость, сравнимая с упрочнением обработкой, будет наблюдаться максимальное изменение электропроводности и теплопроводности. Если мы примем, что зацепления, возникающие при радиационных нарушениях, не отличаются от зацеплений, возникающих при упрочнении обработкой, то такое состояние насыщения должно быть примерно тем же самым, как если бы опыт производился либо с материалом, упрочнённым обработкой, либо с материалом, испытавшим отжиг. Этот довод наводит на мысль, что облучение не будет, например, увеличивать скорость ползучести, так как оно приводит только к добавочному упрочнению. Такой вывод может оказаться неверным при рассмотрении ползучести в реальных условиях облучения. Предположим, что материал находится в зоне интенсивного облучения под нагрузкой. Каждый момент образуется множество маленьких локальных расплавленных областей, в которых напряжение может уменьшаться. Наличие локальных областей сделает скорость уменьшения напряжений большей, чем в отсутствии облучения. Это уменьшение напряжений и есть другой способ наблюдения увеличения скорости ползучести. Однако неизвестно, насколько значителен будет этот эффект.

Мы говорили о действии излучения в объёме образца. Однако на поверхности образца при бомбардировке в циклотроне или на поверхности тонкого образца (например, фольги) в любом случае облучения будут наблюдаться другие явления. Если одна из областей с местным повышением температуры проявляется на поверхности, то, очевидно, имеется вероятность испарения некоторого количества вещества, которое и будет потеряно образцом. Этот процесс подобен распылению вещества при катодной бомбардировке, три которой количество распылённого материала можно оценить определением количества материала, доводимого до точки кипения действием падающей частицы. Это наводит на мысль, что большая часть из 105 атомов будет доведена до точки кипения падающей частицей и может испариться с поверхности. Это число, вероятно, слишком велико, так как некоторые из этих атомов будут находиться так глубоко внутри материала, что они замёрзнут прежде, чем успеют испариться. Всё же, если оперировать такими цифрами, то можно заключить, что при облучении фольга должна очень быстро разрушаться. Это подтверждается опытами с циклотроном, показывающими, что мишени из тонкой фольги, положенные на подложку из другого материала, совершенно исчезают по прошествии одного или двух дней, а также некоторыми опытами по разрушению обогащенных урановых фольг. Эффекты, о которых мы говорили в настоящем разделе, имеют очень большое значение при исследовании радиационных нарушений, и как раз для них теория особенно недостаточно разработана. Следует проделать большую работу по исследованию кинетики процесса нагрева, охлаждения, рекристаллизации и отпуска областей местных нарушений. Большинство теорий, которые до сих пор использовались, основаны на очень грубых предположениях: в них делаются попытки определить количества вторичных и третичных частиц с энергией выше некоторого принятого предела, например 25 за, требуемой для смещения атома из узла решётки. Это очень грубое приближение с двух точек зрения. Во-первых, теория столкновения медленных частиц совершенно недостаточно разработана. Во-вторых, ничем не оправдано предположение, что указанный выше энергетический предел имеет какое-нибудь значение. Значительно ближе к истине, по-видимому, представление, основанное на термодинамической и статистической модели, но теоретически оно до сих пор совершенно не разработано. В действительности картина  будет   значительно   более сложной, чем   мы   её описали.

Например, при мгновенном нагревании малого объёма внутри твёрдого тела возникает резкое повышение давления, приводящее к появлению ударной волны, уносящей часть энергии. Амплитуды движения атомов в ударной волне настолько велики, что их нельзя описать линейными законами. В действительности именно нелинейность движения соответствует возможности необратимого смещения атомов. Такая картина будет одним из приближений. Полное рассмотрение этих вопросов представляет собой трудную задачу, которую можно считать главной нерешённой проблемой теории радиационных нарушений.